钙钛矿量子点系综超荧光效应研究

谭继清

华东师范大学

摘要：钙钛矿量子点因具有超高发光效率、超大的振子强度、发光波长在可见光范围可调谐和极其出色的电荷传输能力等优异的光学电学性能,在照明、显示、激光和太阳能电池等领域中极具应用潜力。当量子点自组装成为超晶格,这种小范围内聚集大量玻色粒子的体系,在虚光子交换作用下,容易引起内部偶极子发生相位同步,从而引发相互合作的集体效应,这种同步发射的荧光称之为超荧光。超荧光作为一种瞬态相干光学效应,其发射强度与原子密度平方成正比,其辐射寿命与原子密度成反比。把全同粒子系综放在光学腔中,形成所谓的腔增强超荧光,其优秀的光学特性将进一步提升。本工作详细比较了单量子点,量子点超晶格和量子点超晶格微腔样品的光谱特性和辐射动力学。由于耦合效应光谱峰位出现了明显的红移现象,谱线宽度明显收窄,从10 meV量级减小到数meV量级或者以下,辐射寿命从数纳秒降低到数皮秒。尔后仔细研究了量子点超晶格和量子点超晶格微腔样品发射过程中荧光的最大强度和辐射寿命与泵浦激光功率的依赖关系。在量子点超晶格微腔样品中,激光功率还未达到阈值时,其与量子点超晶格样品的规律一致,超过阈值后,其强度便会大大增加,辐射寿命大大降低。此外,本文讨论了两种材料超荧光的相干特性和偏振特征,发现其相干时间从亚皮秒量级增加到皮秒量级,甚至在整个辐射时间内都处于相干状态,偏振从普通超荧光的无偏振到腔增强超荧光高达90%的线性偏振。为了调控钙钛矿量子点超晶格中的量子态,在第一束脉冲激发的超荧光辐射时间内,我们引入了第二束激发脉冲作为调控光,由第二束发脉冲所激发的新偶极子团与原第一束激发脉冲所形成的偶极子团之间发生碰撞散射等相互作用。这必然会引起原量子态的破坏,从而原相干量子态会转变为无序经典态。这种物质态的转变不仅会引起荧光强度上的改变,还会引起荧光相干性的改变。量子态的破坏与重组为我们控制物质态宏观相干性提供了思路。钙钛矿微结构中宏观相干性的控制有望在超快量子模拟器和微型相干光源中得到潜在的应用。
关键词：钙钛矿量子点; 超晶格; 腔增强超荧光; 偶极矩; 相干性; 破坏与重组;
 
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